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Confinement des états électroniques

Etude du temps de vie électronique dans des nanostructures


Les états électroniques dans les cristaux ont un temps de vie fini qui peut être étudié par des techniques spectroscopiques (ARPES ou STS). Pour mesurer en STS, il faut confiner les états électroniques dans un puits quantique pour mesurer leurs largeurs  spectrales. La largeur spectrale est l'inverse du temps de vie et peut s'écrire pour une nanostructure métallique :

Les contributions à la largeur spectrale s'additionnent. Dans des nanostructures métalliques, on a une contribution due aux interactions électrons-électrons Γe-e  (quadratique en énergie) une contribution due au couplage électron-phono Γe-ph, une contribution due aux défauts Γdef (on peut la supposer constante) et une contribution extrinsèque due à la réflexion des ondes électroniques par les parois de la nanostructure ΓR. Cette dernière peut être modélisée facilement en utilisant un coefficient de réflexion de l'onde électronique en bord d'îlot.

Nous avons étudié la largeur spectrale des états électroniques confinés dans des nanopyramides obtenues par évaporation d'Ag sur une surface de Cu(111) (Fig. 1).

La Fig. 2 montre un film correspondant aux images spectroscopiques (STS) en fonction de l'énergie (cliquer sur l'image) ainsi que le spectre au centre de la pyramide. Ce spectre est constitué de raies fines associées aux états confinés et on mesure leur largeur en fonction de leur énergie.


          

Fig. 2 : (à droite) Films présentant les images spectroscopiques en fonction de l'énergie. On voit apparaître les niveaux confinés dans le puits quantique. (à gauche) Spectre au centre de la nanopyramide mettant en évidence les états quantiques du puits et leurs largeurs spectrales.

 

 

La fig. 3 montre une collection de 4 images spectroscopiques associé à l'état fondamental du puits quantique et à plusieurs états excités.

Fig. 3 : Quatre images spectroscopiques illustrant quatre modes du puits quantique hexagonal.

La mesure de la largeur spectrale de près d'une vingtaine d'états confinés permet d'étudier la variation de la largeur avec l'énergie pour deux tailles de pyramide. En retirant la contribution extrinsèque et la contribution des défauts on accède contributions électron-électron et électron-phonon (fig. 4).  La contribution électron-photon que nous avons mis en évidence pour la première fois par STS est caractérisée par une variation au voisinage du niveau de Fermi sur l'échelle d'énergie des phonons dans l'Ag (20 meV). Elle peut être modélisée par la fonction d'Eliasberg.

(voir C. Tournier-Colletta et al. PRL 104, 016802 (2010) et PRB  84, 165420 (2011).)

 

 

Fig. 4 : Largeur spectrale (contributions des inter-actions électron-électron et électron phonon) des états confinés pour deux tailles de pyramides en fonction de l'énergie

Détermination du potentiel d'une surface nanostructurée

La reconstruction triangulaire d'une monocouche d'Ag épitaxiée sur une surface de Cu(111) conduit à une reconstruction triangulaire 9x9 ; La bande de Shockley présente alors un gap en bord de la super-zone de Brillouin bien visible au point M (Fig. 1).

Fig. 1 (à gauche : image STM de la reconstruction triangulaire d'une monocouche d'Ag sur Cu(111). (à droite) : dispersion de l'état de Shockley dans les directions de haute symétrie ?M et ?K.

 

Dans une approche d'électrons presque libres, les gaps dans la structures de bande sont fonctions des composantes de Fourier du potentiel. Nous avons utilisé cette propriété pour déduire le potentiel associé à la reconstruction de surface d'Ag/Cu(111).

 

 

Fig. 2 : Réseau direct et dispersion de la bande de Shockley pour différente symétrie (groupe d'espace C ) et par conséquent différents groupes du vecteur d'onde au point K. Le cercle et les triangles indiquent la symétrie de la symétrie du potentiel de reconstruction dans la maille élémentaire de la reconstruction.

 

Si l'ouverture au point M est simplement fonction de la norme de la première composante de Fourier, le gap au point K dépend de la phase (partie imaginaire de la composante). Une analyse de la symétrie du groupe du vecteur d'onde est essentielle pour comprendre  la présence d'un gap au point K.  Ainsi pour un groupe de symétrie non-abélien (C3v) et une représentation irréductible de dimension 2, une dégénérescence apparaît au point K avec un point de Dirac.  En revanche pour un groupe abélien (C3), la dégénérescence est levé et un gap s'ouvre.

Pour pouvoir déterminer le potentiel de reconstruction à partir des gaps, il faut pouvoir mesurer plusieurs gaps. Un dépôt de K permet de décaler rigidement les bandes et de mesurer le deuxième gap (Fig. 3).


Fig. 3 : Un dépôt de K permet de décaler les bandes de l'état de surface de plus de 400 meV et de faire passer le deuxième gap au point M en dessous du niveau de Fermi.

A partir de ces deux composantes de Fourier, on a  construit le potentiel de surface et calculer la dispersion théorique que nous avons comparée avec la dispersion expérimentale (Fig. 4).

 

 

Fig .4 : Dispersions expérimentale et calculée à partir des deux premières composantes de Fourier du potentiel de reconstruction.

 

Les Fig. 5 et 6 montrent les comparaisons entre la densité d'état locale et les spectres STS  en différents points de la maille élémentaire et les cartes spectroscopiques à différentes énergie. Un excellent accord est observé démontrant la capacité de décrire le potentiel de la reconstruction à partir d'un nombre réduit de composante de Fourier déterminé à partir de la mesures des gaps aux points K et M.

Fig. 5 : Densité d'état locale en différent points de la maille élémentaire et spectres STS calculés correspondant.
Fig. 6 : Cartes spectroscopiques et densité d'état locale mesurée sur la surface Ag/Cu(111) pour trois énergies correspondant au voisinage du premier gap (-70 meV et 40 meV) et du second (350 meV) .

(voir G. Vasseur et al., Symmetry 5, 344 (2013) et PRB 89, 121409 (2014).)